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【奇亿平台主管】一种新的单原子催化剂可以以惊人的速度从尿素中制氢

虽然氢被广泛认为是零碳排放的替代燃料,但大部分商业氢燃料生产是从化石燃料的提炼中获得的。化石燃料的有限储量及其对环境的负面影响鼓励研究人员开发替代技术,通过环保工艺生产氢燃料。这种“绿色氢”可以通过电解水产生,水是自然界中丰富的,使用来自可再生能源的电力。然而,由于析氧反应 (OER) 缓慢,水电解的效率受到显着限制,这需要 1.23 V 的高热力学电压。

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为了节省氢气产生的能量,由于尿素电解的热力学有利(0.37 V,热力学电压)条件,用尿素氧化反应(UOR)代替缓慢的水电解提供了很大的希望。缓解尿素污染问题还有另一个优势,每年约有 22,000 亿吨富含尿素的废水排放到河流中。基于贵金属的催化剂,例如铂 (Pt) 和铑 (Rh),用于提高氧化过程的速率。然而,这些贵金属催化剂非常昂贵,并且在长期运行下表现不佳。

最近,与基于纳米材料的对应物相比,单原子催化剂 (SAC) 显示出卓越的性能。然而,由表面原子迁移的趋势引起的 SAC 的低金属负载(< 3 wt%)对可扩展应用构成了严峻挑战。

在位于成均馆大学基础科学研究所 (IBS) 的集成纳米结构物理中心副主任 LEE Hyoyoung 的带领下,IBS 研究团队制定了一项策略,以实现单金属原子位点的超高负载。这是通过在载体材料上引入表面应变来实现的,这允许产生特殊的尿素氧化辅助氢燃料。

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“我们采用液氮淬火的方法在氧化钴(Co 3 O 4)表面产生拉伸应变。超高的冷却速度由于热膨胀而扩大了淬火样品的晶格参数,从而在表面产生了拉伸应变。氧化物表面。与原始 Co 3 O 4表面相比,Co 3 O 4的应变表面稳定了约 200% 的铑单原子负载(Rh SA;6.6 wt% 体积负载和 11.6 wt% 表面负载)位点。我们发现应变表面可以显着增加 Rh SA的迁移能垒与原始表面相比,抑制了它们的迁移和聚集,”该研究的第一作者、博士候选人 Ashwani Kumar 说。

我们很高兴地发现稳定在应变 Co 3 O 4表面上的高负载 Rh SA在碱性和酸性介质中表现出卓越的 UOR 活性和稳定性,这远优于商业 Pt/C 和 Rh/C . 在我们的发现之前,这种 SAC 领域的表面应变策略从未被报道过,“该研究的通讯作者李副主任指出。研究人员还发现,这种高负载单原子位点的策略不仅限于铑。使用应变表面还可以稳定其他贵金属(如铂、铱和钌基单原子位点)的超高负载 策略,这为更广泛地应用这一发现提供了基础。

研究小组评估了使用这种新型催化剂进行尿素氧化所需的催化效率和工作电压。与可逆氢电极 (RHE) 相比,高级催化剂(应变 Co 3 O 4上的Rh SA)仅需要 1.28 V 即可获得电流密度每平方厘米电极的电流为 10 mA(毫安),低于商用 Pt 和 Rh 催化剂的要求,分别为 1.34 和 1.45 V。此外,催化剂还表现出100小时的长期稳定性,结构没有任何变化。该小组使用密度泛函理论模拟来探索新催化剂非凡性能的起源,这表明这是由于卓越的尿素吸附和 CO*/NH* 中间体的稳定性。此外,与电解水产生氢气相比,尿素电解可节省约 16.1% 的能源。

Lee 副主任解释说:“这项研究为稳定可扩展应用程序的单原子站点的高负载提供了一般策略,这是 SAC 领域的一个长期存在的问题。此外,这项研究使我们更接近于无碳、节能的氢经济。这种高效的尿素氧化电催化剂将帮助我们克服化石燃料精炼过程中的长期挑战:以低价格和低成本生产用于商业应用的高纯度氢气环保方式。”

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